编号：FTJS107424
篇名： 光固化3D打印碳化硅陶瓷的制备及其负载催化剂性能研究
作者： 孙剑
关键词： 预氧化处理; 多孔SiC陶瓷; 光固化3D打印; 烧结助剂; 莫来石; 催化剂载体;
机构：山东大学
摘要： 碳化硅（SiC）多孔陶瓷具有优异的理化性质,其耐高温、耐腐蚀的特性在催化剂材料领域具备广阔的发展前景。稳定的Si-C键使得SiC烧结困难,高的烧结温度、高的机械强度造成SiC陶瓷难以进行复杂结构加工。氧化结合法是近年来发展起来的SiC低温烧结工艺,可以在较低温实现SiC陶瓷的烧结,但氧化产生的方石英相会限制材料的性能。光固化3D打印可以直接实现复杂结构件的制备,无需后续加工,但由于SiC陶瓷粉体物理性质的限制,其对紫外光的吸光度值远高于氧化铝（Al2O3）、氧化锆（ZrO2）等白色陶瓷材料,SiC陶瓷浆料存在固化难的问题,限制了其光固化3D打印制备。本文以SiC多孔陶瓷为研究对象,通过预氧化处理辅助SiC陶瓷光固化成型,实现SiC陶瓷光固化成型的同时,结合氧化烧结,将预氧化杂质相与方石英相转变为莫来石增强相,提高材料性能,实现SiC多孔陶瓷复杂结构低温制备与性能调控。主要结果如下: （1）光固化3D打印成型与氧化结合烧结工艺相结合,发挥两者优势,实现复杂结构SiC多孔陶瓷低温制备。研究SiC粉体预氧化处理制度,引入低吸光度的SiO2,提高SiC浆料的可固化性,随预氧化时间延长,浆料性能提升会出现峰值。引入烧结助剂,实现陶瓷浆料固化性能的进一步提升,烧结助剂添加量增加有利于浆料性能的提高。调节烧结制度,使预氧化产生的SiO2与氧化烧结产生的SiO2转化为莫来石增强相,实现陶瓷低温烧结。最后成功制备出的陶瓷浆料在50 vol%固相含量下,剪切粘度仅为7.77 Pa·s;通过添加剂的调控,浆料在5 s曝光下的固化厚度高达73μm,且具备较强的稳定性,以此浆料制备了高性能陶瓷生坯,烧结后多孔SiC陶瓷在42 vol%的开孔隙率下实现108.7 MPa的抗弯强度,成功制备出高性能SiC多孔陶瓷载体材料。 （2）以制备的SiC多孔陶瓷为研究对象,研究了其耐酸碱腐蚀性能。陶瓷耐酸腐蚀性能较好,耐碱腐蚀性能较差。经过10h酸处理后的陶瓷性质变化极小,抗弯强度保持初始强度的85%以上;碱腐蚀处理后陶瓷表面出现较为明显腐蚀特征,随腐蚀时间延长抗弯强度变化较大,下降40%左右,但仍保留较高的残余强度。对SiC多孔陶瓷的导热性能进行了研究,100-800℃下的热导率维持在6.31-7.23 W·m-1·K-1范围,远高于同温度下的堇青石陶瓷。通过恒温水浴与超声辅助浸渍,制备了 CuO-CeO2-ZrO2/SiC整体式催化剂,对CO催化性能进行了研究,整体式催化剂在170℃实现了 CO完全转化。