编号：CYYJ04915
篇名： 碳化钼基贵金属催化剂抗硫加氢性能的研究
作者： 张以沫
关键词： 抗硫加氢; 碳化钼; 贵金属催化剂; 含硫杂环化合物;
机构：大连交通大学
摘要： 含硫结构单元具有独特的生物活性,含硫杂环化合物在超过60%的临床抗癌药物中发挥着核心作用。但硫物种在催化剂表面的强吸附易导致负载型金属催化剂活性降低甚至失活。现有负载型贵金属催化剂在含硫药物中间体催化氢化反应中的活性和稳定性难以满足实际需求。因此,针对含硫化合物加氢及复杂含硫环境,开发兼具高活性和优异抗硫稳定性的负载贵金属催化剂具有重要的应用价值和科学意义。 本文以含硫底物5-硝基苯并噻唑（NBS）加氢为模型反应,构筑MoC负载的贵金属催化剂,研究其在温和反应条件下的抗硫加氢性能。具体研究内容如下: （1）构筑了Au/MoC催化体系,通过一步碳化法在700℃制备了Au/MoC-DC催化剂。该催化剂在60℃,2 MPa H2的条件下连续运行1000 h未发生失活,ABS产率呈线性增长且选择性保持在99%。毒化实验结果表明,Au/MoC-DC兼具抗硫性和抗CO中毒。研究发现,不同比表面积Au/MoC催化剂的加氢活性与H2-D2交换速率呈线性相关。结合XRD、STEM、XAFS、DFT等手段证实,Au/MoC-DC上特有的反向氢溢流效应有利于含硫底物的加氢反应。 （2）构筑了Pt/α-MoC催化剂,在40℃,1 MPa H2的超温和反应条件下,1 h内即可实现NBS的完全转化。在引入多种含硫化合物甚至经H2S处理后,Pt/α-MoC仍具有较高的活性保持率,展现出优异的抗硫性能。